Conception et introduction de points quantiques d'oxyde de graphène fonctionnalisés à l'hydroxyde d'ammonium quaternaire en tant que pseudo

Aug 11, 2023

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 8140 (2023) Citer cet article

473 Accès

1 Altmétrique

Détails des métriques

Dans le présent travail, la conception et la synthèse d’un nouveau catalyseur pseudo-homogène sont décrites. À cette fin, des points quantiques d'oxyde de graphène fonctionnalisés par une amine (N-GOQD) ont été préparés à partir d'oxyde de graphène (GO) par une approche simple de fragmentation oxydative en une étape. Les N-GOQD préparés ont ensuite été modifiés avec des groupes hydroxyde d'ammonium quaternaire. Diverses techniques de caractérisation ont clairement révélé que les GOQD fonctionnalisés par l'hydroxyde d'ammonium quaternaire (N-GOQD/OH−) ont été synthétisés avec succès. L'image TEM a révélé que les particules GOQD sont presque régulièrement de forme sphérique et monodispersées avec des tailles de particules <10 nm. L'efficacité des N-GOQD/OH− synthétisés en tant que catalyseur pseudo-homogène dans l'époxydation de cétones α,β-insaturées en présence de H2O2 aqueux comme oxydant à température ambiante a été étudiée. Les produits époxydes correspondants ont été obtenus avec des rendements bons à élevés. Cette procédure présente les avantages d'un oxydant vert, de rendements élevés, de l'implication de réactifs non toxiques et de la réutilisation du catalyseur sans perte d'activité perceptible.

À l'ère des nouvelles technologies, un environnement de vie sûr et sain est devenu d'une grande importance ; par conséquent, la disponibilité d’approches chimiques plus respectueuses de l’environnement pour la production de composés organiques constituerait également un avantage supplémentaire. Les deux derniers siècles ont été témoins d’avancées significatives dans le développement de catalyseurs rentables pour la transformation organique en se concentrant sur certains aspects de la chimie verte1,2.

Un catalyseur pseudo-homogène a été considéré comme un système catalytique dans lequel la surface du catalyseur est exactement exposée aux substrats, c'est-à-dire qu'il n'y a pas de différenciation de phase évidente entre les substrats et le catalyseur et se comporte comme un catalyseur homogène. Cependant, comparé aux catalyseurs homogènes, le catalyseur pseudo-homogène pourrait être facilement séparé du milieu réactionnel et récupéré comme cela est caractéristique en catalyse hétérogène. À leur tour, les performances et la facilité d’utilisation du système catalytique seraient améliorées puisque le système pseudo-homogène présenterait les avantages de la catalyse homogène et hétérogène3,4.

Les points quantiques d'oxyde de graphène (GOQD), une catégorie émergente de nanomatériaux de dimension zéro, sont définis comme des matériaux en couches carbonés riches en oxygène dont les dimensions constitutives sont inférieures à 20 nm5. Les GOQD ont montré des potentiels prometteurs en matière de détection électrochimique, de photocatalyse, de bioimagerie, de biodétection, de diodes électroluminescentes et de catalyse en raison de leurs propriétés exceptionnelles telles qu'une luminescence remarquable, l'existence de méthodes de production rentables, une capacité de fonctionnalisation facile, une très bonne solubilité et stabilité dans eau, faible toxicité et bonne biocompatibilité6,7,8,9. Il est intéressant de noter que les GOQD peuvent être produits efficacement à partir de diverses sources de carbone disponibles dans le commerce, notamment la poudre de graphite, les feuilles d’oxyde de graphène, les fibres de carbone, l’acide citrique, les matières végétales telles que les feuilles de manguier, etc.6.

L'utilisation de GOQD comme support de sites actifs peut être surprenante puisque ces systèmes catalytiques permettent à la réaction catalytique de se produire dans des conditions pseudo‐homogènes. Par conséquent, les espèces catalytiquement actives peuvent être suspendues indéfiniment en raison de la petite taille des particules des CQD et des groupes fonctionnels conçus dessus, et le catalyseur et les réactifs sont dans la même phase, de sorte que le système peut fonctionner de la même manière qu'un catalyseur homogène avec l'avantage supplémentaire de étant récupérable sans effort par membrane de dialyse. De plus, la fine feuille de GOQD contient une gamme de groupes fonctionnels réactifs à l’oxygène sur leur surface, ce qui offre une solubilité (aqueuse) élevée et un potentiel considérable de modification facile10,11,12. Dans l’ensemble, les techniques de modification de surface peuvent offrir des possibilités intéressantes pour modifier la surface des GOQD pour des applications particulières13. Récemment, des catalyseurs supportés par GOQD ont été explorés dans les transformations organiques et ont démontré d’excellents résultats. Rezaei et coll. ont pu effectuer le craquage oxydatif sélectif des alcènes en aldéhydes en utilisant des liquides ioniques supportés par des points quantiques de carbone14. Les ions tungstate immobilisés à la surface des points quantiques de carbone ont été appliqués avec succès à la scission oxydative des alcènes et à l'oxydation sélective des alcools en aldéhydes correspondants. Les nanoparticules de Pd et d'Ag se sont également stabilisées sur des points quantiques de carbone et le catalyseur préparé a été utilisé comme catalyseur efficace pour favoriser la réaction de couplage Suzuki-Miyaura18.